Spoznala sta se leta 2004 na snemanju filma 'Gospod in gospa Smith', ko je bil poročen z igralko Jennifer Aniston, ki jo je nato zapustil po 7 letih zakona. Z Angelino se je poročil leta 2014, zakon pa je trajal dve leti. Po razhodu se je začela vojna za skrbništvo, ki ji kar ni videti konca, v njuno sodno bitko pa sta vpletla tudi medije.

"Ločila sem za dobrobit svoje družine. To je bila prava odločitev," je pred časom v enem izmed intervjujev  dejala 45-letna igralka, ki ima iz zveze z Bradom Pittom tudi šest otrok, od tega tri biološke. "Še vedno se osredotočam na to, da si bodo opomogli. Nekateri so mojo tišino izkoristili in otroci vidijo laži v medijih, jaz pa jih ves čas opominjam, da sami vedo resnico in naj ne pozabijo, kdo so. To je šest zelo pogumnih in močnih mladih oseb."

"Nobeno razmerje ni nikoli samo črno-belo, in čeprav imava z Bradom tako različne poglede na številne stvari, so do najine ločitve privedle predvsem različne ideje o tem, kako vzgajati otroke. Njegova odvisnost od alkohola je razlog, da je izgubil številne priložnosti v Hollywoodu. Bil je celo ljubosumen, ker mu nisem dovolila promovirati mojega dela. Kljub temu je oče mojih otrok in o tem ne želim preveč govoriti," je povedala za indijski Vogue leta 2019.

Brad je po ločitvi naredil kar nekaj sprememb v svojem življenju, poleg tega, da je nehal kaditi, se je odrekel tudi alkoholu in začel obiskovati srečanja anonimnih alkoholikov. "Tam sem imel res kul moško ekipo, ki je bila zasebna in skrbno izbrana, tako da je bilo varno."  V intervjuju se je dotaknil tudi občutkov osamljenosti, ki jih je imel skozi vse življenje. "V življenju sem se vedno počutil zelo osamljeno. Ko sem odraščal in kasneje. Pravzaprav sem imel šele pred kratkim večji 'objem' prijateljev in družine," je dejal.

"Sem eno tistih bitij, ki govorijo skozi umetnost. Vedno želim samo ustvarjati. Če ne ustvarjam, na nek način umiram." Nad fotografijami, ki so nastale ob njegovem intervjuju, pa se je zgrozil, saj je na njih videti kot mrtev.